1924年，陈立夫在美国获得硕士学位后回到了中国。尽管陈立夫一度坚决不愿从政，但在哥哥的劝说下，他最终成为了蒋介石的核心幕僚。1925年，年仅28岁的陈立夫被任命为蒋介石的机要秘书，并亲手创建了国民党的第一个特务组织——中统。陈立夫因此成为了中统的负责人，地位显赫。 虽然许多人认为戴笠领导的军统局非常强大，但实际上，中统局的影响力和资金远远超过了军统局。从财务角度来看，军统的年预算为8000万美元，而中统的经费则高达1.5亿美元。中统之所以如此重要，是因为它专门针对中国共产党高层进行监控和打击。甚至在抗日战争期间，这个组织依然没有停止过对中共的行动。 蒋介石在败退到台湾后，由于陈立夫与蒋介石另一亲信陈诚关系不和，为了避免内斗，蒋介石考虑将陈诚安排为台湾省主席。最终，蒋介石决定放弃陈立夫。在一次谈话中，陈立夫主动向蒋介石表态：“总裁，大陆失败后，党、政、军三方面都需要有人出来承担责任。作为党的负责人，我和果夫都要负有不可推卸的责任。”蒋介石听后沉默不语。
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